核燃料の再処理と放射性廃棄物の有害度低減を目指した分離技術の研究開発

佐々木 祐二

化学工学, 84(9), p.425 - 427, 2020/09

原子力研究における分離技術は廃棄物減容と有害度低減の観点が求められる。放射性元素の処理法あるいは一時的な対策として、ガラス固化体での地層処分、長半減期核種を非放射性または短半期核種へ核変換や中間貯蔵がある。このように、それぞれの処分法を適切に運用するための元素分離技術が不可欠になる。ここでは、使用済み燃料からU, Pu元素の分離と高レベル廃液からMA, FP元素の分離手法と新しい溶媒抽出技術について解説する。

Effect of seawater on corrosion of SUS316L in HAW under -ray irradiation

安倍 弘; 西塚 雄介*; 佐野 雄一; 内田 直樹; 飯嶋 静香

QST-M-2; QST Takasaki Annual Report 2015, P. 90, 2017/03

https://repo.qst.go.jp/records/73804

東京電力福島第一原子力発電所に貯槽されている使用済み燃料は、海水注入により、海水環境に曝されている。このため、当該燃料を再処理する場合には、海水成分が工程に同伴することが予想され、その影響について調査する必要がある。我々は、高放射性廃液貯槽材料に対する線照射環境における腐食評価を実施し、海水が腐食に大きな影響を及ぼさないことを明らかにした。

Solvent extraction of alkaline earth metal ions by diglycolic amides from nitric acid solutions

館盛 勝一; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二; Apichaibukol, A.

Solvent Extraction and Ion Exchange, 21(5), p.707 - 715, 2003/09

https://doi.org/10.1081/SEI-120024552

当研究室で開発したジグリコールアミド化合物、TODGAはアクチノイドイオンとともにアルカリ土類金属に対しても強い錯形成を示す。研究対象の高レベル廃液中にアルカリ土類元素のSr, Baが高濃度で存在するので、これらをTODGAを含む3種のジグリコールアミド化合物を用いて抽出できるかどうかを調べた。TODGAにより、アルカリ土類元素の分配比の高い順に、CaSrBaであった。これはイオン半径の小さい順に高く以前ランタノイドで確認した傾向と同等であった。抽出反応はM+2NO+2TODGAM(NO)(TODGA)であることを確認した。3種のジグリコールアミドを用いた結果より、いずれの抽出剤においても、特にCa, Srについて高い分配比が得られ、TODGAは高レベル廃液からSrと一部のBaを抽出可能であることを明らかにした。

高レベル廃液からのアクチニド分離プロセスの研究(共同研究)

森田 泰治; 館盛 勝一; 駒 義和*; 青嶋 厚*

JAERI-Research 2002-017, 20 Pages, 2002/08

JAERI-Research-2002-017.pdf:1.32MB

本レポートは、核燃料サイクル開発機構(サイクル機構)と日本原子力研究所(原研)との間で、「高レベル廃液からのアクチニド分離プロセスの研究」のテーマのもと、平成10年9月より平成14年3月末までの3年半の間実施した共同研究の成果をまとめたものである。共同研究の目的は、サイクル機構で開発中のTRUEX/SETFICSプロセス及び原研で開発中のDIDPA抽出プロセスのそれぞれのアクチニド分離プロセスについて総合的な評価を行って、共通的な課題を摘出し、効率的なプロセス開発に資することにある。評価検討の結果、アクチニド分離の主工程は異なっていても、廃溶媒の処理やDTPA廃液の処理等の分離後の処理,溶媒リサイクル等の副次的な工程では多くの共通的な課題が存在することが明らかになった。工学実証規模に移すためには、これらの課題を解決するとともに、副次的な工程を含むプロセス全体について一貫した試験を実施することが必要であると結論した。さらに、プロセス全体について高い視点から評価すると、経済性向上と二次廃棄物発生量低減の2項目が重要であり、これらを念頭に置いたうえで、より合理的で効率的なアクチニド分離プロセス開発のため、今後も継続して研究開発を推進することが必要である。

Developmenet of TODGA extraction process for high-level liquid waste; Preliminary evaluation of actinide separation by calculation

森田 泰治; 佐々木 祐二; 館盛 勝一

Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 7 Pages, 2001/09

高レベル放射性廃液からのアクチノイド分離のための新しい抽出剤として三座配位の中性抽出剤であるジグリコールアミド(DGA)の研究を行っており、これまでの基礎的検討から、アクチノイドに対する抽出特性やドデカンへの溶解性等の点でテトラオクチルオキサペンタンジアミド(TODGA)が最適抽出剤として選択された。本研究では、このTODGAによるアクチノイド抽出プロセス構築の第一段階として、プロセスシミュレーション計算を行った。計算の結果、アクチノイドとして最も重要なAmについて高い収率での高レベル廃液からの回収が可能であり、かつ、核分裂生成物では比較的分配比の高いSrから分離可能であることを明らかにした。本研究は、今後実施するTODGAによる抽出分離プロセスの連続試験に必要不可欠な情報を与えるものである。

The First test of 4-group partitioning process with real high-level liquid waste

森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 小泉 治徳*; 久保田 益充

Proc. of the Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 8 Pages, 1999/00

NUCEFに設置した群分離試験施設において、4群群分離プロセスの第1回実高レベル廃液試験を実施した。使用した実廃液は、ピューレックスプロセス共除染工程からのラフィーネート約2l(370GBq)である。本論文では、この実廃液試験の結果とともに、以前に同じ施設で実施した模擬廃液によるコールド試験及びトレーサーを添加した模擬廃液によるセミホット試験の結果との比較について述べる。実廃液試験において、Amの99.99%以上がDIDPA溶媒により抽出分離され、また、99.9%以上が4M硝酸により溶媒から逆抽出された。このAmの挙動は、セミホット試験での挙動と差がなく、DIDPA抽出工程の有効性が実証された。

群分離法の開発; 小規模実験による4群群分離プロセスにおけるテクネチウム挙動の確認

森田 泰治; 溝口 研一*; 山口 五十夫; 藤原 武; 久保田 益充

JAERI-Research 98-046, 18 Pages, 1998/08

JAERI-Research-98-046.pdf:1.01MB

4群群分離プロセスにおけるTcの分離挙動について、これまで各工程個別に行ってきた研究の結果を、マクロ量のTcを加えた模擬高レベル廃液を用いてフラスコスケールの小規模実験により、プロセス全体を通して総合的に確認する試験を実施した。試験の結果は、これまでの各工程個別試験の結果によく一致した。例えば、Tc-白金族元素分離のための脱硝沈殿工程の試験では、マクロ量のTcに対してもTcの沈殿率として98.2%が得られ、また、この沈殿からのHOによるTc溶出試験では、1回の操作で84.6%の溶出率が得られた。本総合試験の成果をもとに、群分離プロセスからのTc製品の組成を推定し、混入元素の種類とその程度についても明らかにした。

システム解析手法の高度化研究

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PNC TJ1612 98-001, 77 Pages, 1998/03

PNC-TJ1612-98-001.pdf:2.42MB

HAZOPは定性的な安全評価手法の1つであり、その有用性は広く知られている。この方法は様々な分野の専門家により構成されるグループが、ブレーンストーミング形式により組織的に解析を進める手法であり、解析における見落としが少なく、確実な解析結果が期待できる。フォールトツリー解析(FTA)は定性的、定量的に安全性を評価できる手法であり、航空、宇宙産業から原子炉の信頼性、安全工学などに適用されている。しかし、FTAで困難な問題は、いかにしてフォールトツリー(FT)を生成するかという点である。HAZOP、FTAともに安全評価手法としての有用性は認められているが、安全評価には多くの時間と労力が必要であり、計算機によるHAZOP支援支援システムやFT自動生成システムが提案されている。昨年度研究報告書では、解析対象プロセスをメインプロセス部(配管系を中心とした部位)と周辺部(制御回路部、補助装置)に分類し、モデル化することで変数の分類を行った。これによりHAZOPによる解析を配管から電気、空気配管などを含む周辺装置部まで拡張した。この解析結果とHAZOP支援システム(三菱総合研究所が開発したもの)による解析を組み合わせることにより全体の解析を行った。また、HAZOPの解析結果をFTに変換することにより、定性的な解析を定量的な解析へと応用可能とした。本研究では、ユニットの入出力変数の状態に着目して対象プロセスをモデル化し、プラントを構成する各要素の入出力変数の状態と内部事象及び外部事象の関係をデシジョンテーブルにより表現する。このデシジョンテーブルにより整理された情報を基に、HAZOP及びFT生成を行う手法を提案する。デシジョンテーブルの情報を知識ベースとして計算機に格納し、HAZOP及びFT生成を行う解析システムを構築した。この解析システムを高レベル廃液貯槽冷却システム等の安全評価に適用し、有用性を示す。

群分離法の開発; 群分離プロセス前処理工程におけるコロイドの生成防止及び除去

森田 泰治; 山口 五十夫; 藤原 武; 溝口 研一*; 久保田 益充

JAERI-Research 97-046, 35 Pages, 1997/07

JAERI-Research-97-046.pdf:1.3MB

模擬高レベル廃液を用いた実験により、群分離プロセスの脱硝操作を主体とする前処理工程においてコロイドが生成することを見出し、その生成防止及び生成した際の除去法について検討した。コロイドはZrを主体とするものであり、前処理工程において生成を防止する或いは前処理後液中より除去するいずれの場合にあっても、Zrと沈殿物を作る試薬の添加が有効であることがわかった。硝酸濃度が0.5Mとなった前処理後液からのコロイド除去では、パラモリブデン酸アンモニウムを添加後加熱するという方法が最も優れていると結論した。

システム解析手法調査研究(II)

佐山 隼敏*; 鈴木 和彦*; 島田 行恭*

PNC TJ1612 96-001, 84 Pages, 1996/03

PNC-TJ1612-96-001.pdf:2.5MB

HAZOPは、国内外において数多くのプラントプロセスに適用され、その有用性が高く評価されている。しかし、実プラントの解析を進めるためには多大の労力と時間を要する。このような問題に対して、計算機によりHAZOPを支援するためのシステムが提案されている。本報告書では、動力炉・核燃料開発事業団の委託により(株)三菱総合研究所が開発したHAZOP支援システムをいくつかのプラントに適用し、支援システムの汎用性を確認するとともにいくつかの問題点を提示する。プロセスプラントには制御回路などの電気回路を含むが、これら回路に対するHAZOPの手順を示す。さらに、システム工学の入出力の概念を基礎とし、論理型人工知能言語Prologを用いて開発したHAZOP自動解析システムについて報告する。異常の因果関係の分類を行い、要素の異常に関するデータをデシジョンテーブルにより整理し、データベースとして計算機に格納しておく、知識ベースとして計算機に入力する対象プロセス固有の情報を基に、ずれに対する原因、影響をデータベースの検索により取り出し、HAZOPの解析結果として出力する手法である。